Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl libio2 thay thế cho các biến tử áp điện trong hệ thống sona nhúng vgs-3

h biến tử (hình 1b) 
được ghép song song với nhau. 
Hình 1. Cấu tạo của khối thu. 
Trong mỗi thanh có 10 hộp, mỗi hộp gồm 2 khối {p điện được gắn v|o một hình trụ 
tạo th|nh hình trống (hình 2). Mỗi khối {p điện gồm 2 bản gốm liên kết cứng, kiểu 
song song. Hai khối nối tiếp nhau. Khối 1 được nối + - - + ; khối 2 được nối - + + - . 
Hình 2. Cấu tạo của hộp cộng hưởng (1,2,3,4: c{c bản gốm {p điện; 5: v|nh trống). 
(a) (b) 
Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl LiBiO2 thay thế cho các biến tử  
58 
Chúng tôi tiến h|nh t{ch c{c mẫu gốm trong một hộp ra v| nghiên cứu tính 
chất điện môi, sắt điện, {p điện của chúng. 
Kết quả cho thấy biến tử thu sử dụng hệ vật liệu trên nền BaTiO3 có ρ = 5,48 
g/cm3, các mẫu đều có đường trễ dạng đặc trưng của các vật liệu sắt điện thường. Độ 
phân cực dư Pr = 7,51 µC/cm2 v| trường điện kháng Ec = 5,67 kV/cm (hình 3b). Sự phụ 
thuộc của hằng số điện môi vào nhiệt độ của mẫu được chỉ ra trên hình 3a. Nhiệt độ 
chuyển pha của vật liệu được x{c định là TC = 89 0C. Để khôi phục các biến tử {p điện, 
chúng tôi đã khảo sát chế độ phân cực. Chế độ phân cực tối ưu được x{c định là:nhiệt 
độ 80 0C, điện trường 2kV/cm, thời gian phân cực 30 phút. Kết quả biến tử thu sau khi 
phân cực, có hệ số {p điện d33 = 172 pC/N và hệ số liên kết điện cơ kp = 0,29 (hình 3c). 
Hình 3. a) Sự phụ thuộc của hằng số điện môi v|o nhiệt độ đo tại 1kHz , b) Đường trễ sắt điện 
và c) Phổ dao động cộng hưởng theo phương radian của biến tử thu 
Để có đ{nh gi{ chi tiết hơn v| tiến đến thiết lập được công thức chế tạo, chúng tôi 
tiến h|nh ph}n tích định lượng các nguyên tố có mặt trong vật liệu thông qua phổ 
Huỳnh quang tia X. Phép ph}n tích được thực hiện tại Viện Khoa học Vật liệu - Viện 
Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam. 
TẠP CHÍ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ, Trường Đại học Khoa học, ĐH Huế Tập 16, Số 1 (2020) 
59 
Hình 4. Phổ huỳnh quang tia X của gốm BTT 
Bảng 1. Kết quả ph}n tích định lượng mẫu gốm BTT 
Ba Ti O Ca Co Sr Pb Bi 
54.870 21.489 21.507 1.394 0.329 0.347 0.027 0.037 
Từ kết quả ph}n tích định lượng (bảng 1) cho thấy, gốm BTT là gốm trên nền 
BaTiO3 pha tạp Sr, Ca, Co và có sử dụng chất hỗ trợ thiêu kết (PbO, Bi2O3) để hạ nhiệt 
độ thiêu kết. Theo các nhà chuyên môn về phân tích phổ huỳnh quang tia X cho biết, 
kết quả trên vẫn không thể chỉ ra giá trị chính xác tuyệt đối về nồng độ các chất thành 
phần. Vì vậy, trên cơ sở phân tích số liệu thực nghiệm thu được, kết hợp với phân tích 
phổ huỳnh quang tia X và các tài liệu đã công bố cho thấy gốm thuộc nhóm vật liệu 
trên nền BaTiO3. Với c{c cơ sở các phân tích trên, chúng tôi chọn l|m đối tượng BaTiO3 
làm vật liệu nền kết hợp chất chảy LBO để hạ nhiệt độ thiêu kết theo công thức BaTiO3 
+ x %kl LBO để chế tạo gốm {p điện thay thế. 
Kết quả nghiên cứu tính chất điện môi, sắt điện, {p điện của hệ gốm BaTiO3 + x 
%kl LBO nung thiêu kết ở 1200 0C với x = (0,5 ÷ 3,0) tương ứng với ký hiệu 0,5LBO, 
1,0LBO, 1,5LBO, 2,0LBO, 2,5LBO v| 3,0LBO được so sánh với gốm BTT. 
Mật độ của hệ gốm BaTiO3 + x %kl LBO được thể hiện ở bảng 2. Thành phần 
gốm 0,5LBO tương ứng nồng độ 0,5 %kl LBO có mật độ thấp 5,2 g/cm3 . Khi tăng nồng 
độ LBO thì mật độ gốm tăng v| đạt giá trị lớn nhất tại nồng độ 1,0 %kl LBO (1,0LBO) 
với ρ = 5,76 g cm3. Tuy nhiên, mật độ gốm của các mẫu giảm nhanh khi tiếp tục tăng 
nồng độ tạp. 
Bảng 2. Mật độ gốm của mẫu BT 
Mẫu 0,5LBO 1,0LBO 1,5LBO 2,0LBO 2,5LBO 3,0LBO 
 (g/cm3) 5,20 5,76 5,75 5,71 5,66 5,56 
Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl LiBiO2 thay thế cho các biến tử  
60 
Hình 5. Sự phụ thuộc của a) hằng số điện môi v|o nhiệt độ đo tại 1kHz 
v| b) sự phụ thuộc của nhiệt độ Tm v|o nồng độ LBO 
Hình 5a biểu diễn sự phụ thuộc của hằng số điện môi ε vào nồng độ LBO ở 
nhiệt độ phòng v| đo tại 1kHz. Kết quả cho thấy khi tăng nồng độ LBO, hằng số điện 
môi tăng v| đạt giá trị cực đại ứng mẫu 3,0LBO l| ε = 3455. Kết quả khảo sát cho thấy 
nhiệt độ Tc = 103 0C ứng mẫu 0,5LBO và giảm khi nồng độ LBO tăng (hình 5b). Sự giảm 
nhiệt độ TC khi nồng độ tăng có thể do một lượng nhỏ tạp Lithium v| Bismuth đi v|o 
trong cấu trúc perovskite như Li+ thay thế cho Ba2+ trong BaTiO3 ( tạp accepto). Do bán 
kính ion nhỏ, Li+ cũng có thể xen kẽ vào các lỗ trống và một vài ion Bi3+ thay thế vị trí 
Ba2+ (tạp dono)[10, 12]. 
Hình 6 l| đường trễ sắt điện của các mẫu được đo bằng phương ph{p Sawyer-
Tower. Các thành phần của hệ gốm đều có đường trễ dạng đặc trưng của các vật liệu 
sắt điện. Độ phân cực dư Pr, trường điện kháng Ec của các mẫu được cho trong bảng 3. 
Hình 6. Dạng đường trễ c{c mẫu 1,0LBO, 1,5LBO, 2,0LBO, 2,5LBO, 3,0LBO 
TẠP CHÍ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ, Trường Đại học Khoa học, ĐH Huế Tập 16, Số 1 (2020) 
61 
Bảng 3. C{c thông số Ec và Pr của c{c mẫu 
Mẫu 0,5LBO 1,0LBO 1,5LBO 2,0LBO 2,5LBO 3,0LBO BTT 
Ec (kV/cm) 3,56 6,59 6,15 5.83 5.37 5,05 5,67 
Pr(µC/cm2) 4,42 8,96 7,33 7,16 6,97 5,76 7,51 
Giá trị điện trường kháng Ec và phân cực dư Pr của các mẫu gốm phụ thuộc 
nồng độ LBO. Độ phân cực dư v| điện trường kh{ng đạt giá trị cực đại (8,96 µC/cm2; 
6,59 kV/cm) ứng với mẫu 1,0LBO. 
Để nghiên cứu tính chất {p điện, chúng tôi chế tạo mẫu theo hình dạng v| kích 
thước phù hợp với chuẩn quốc tế về áp điện IRE 61 và IRE 87. Các mẫu được tạo điện 
cực và phân cực theo c{c phương thích hợp nhằm thu được c{c kiểu dao động tương 
ứng. Hình 7 l| phổ cộng hưởng dao động theo phương radian của mẫu 0,5LBO, 
1,0LBO, 1,5LBO, 2,0LBO, 2,5LBO, 3,0LBO. 
Hình 7. Phổ dao động cộng hưởng theo phương radian của c{c mẫu 
Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl LiBiO2 thay thế cho các biến tử  
62 
Bảng 4. Một số thông số {p điện của hệ gốm BaTiO3 + x %kl LBO 
Mẫu kp k31 
d31 
(pC/N) 
d33 
(pC/N) 
0,5LBO 0,14 0,08 29 40 
1,0LBO 0,29 0,16 43 184 
1,5LBO 0,28 0,16 42 172 
2,0LBO 0,26 0,15 39 165 
2,5LBO 0,24 0,14 38 139 
3,0LBO 0,23 0,13 34 137 
Bảng 4 trình bày một số thông số {p điện cơ bản của c{c vật liệu BaTiO3 + x %kl 
LBO. Nhóm vật liệu 0,5LBO có mật độ thấp v| khó ph}n cực vì vậy có tính {p điện kh{ 
thấp kp =0.14, d33 = 40 pC/N. Khi nồng độ chất chảy LBO tăng tương ứng th|nh phần 
1,0LBO, gốm đạt mật độ lớn nhất, c{c thông số {p điện kh{ lớn kp = 0,29, d33 =184 pC/N. 
Sau đó, c{c tính chất giảm xuống khi nồng độ LBO tăng như thể hiện trong bảng 4. Có 
thể thấy, tính chất {p điện của hệ gốm BaTiO3 phụ thuộc mạnh v|o h|m lượng tạp 
LBO. Tại nồng độ thấp hơn 1% khối lượng, h|m lượng tạp bổ sung không đủ hiệu quả 
để mẫu co ngót đẫn đến mật độ gốm thấp. Trong trường hợp nồng độ cao hơn 1 % 
khối lượng, LBO trong BaTiO3 hình th|nh một pha nóng chảy nhiệt độ thấp (điểm 
nóng chảy của LBO l| 650 0C) hỗ trợ qu{ trình thiêu kết. Trong qu{ trình thiêu kết pha 
lỏng, việc tăng cường qu{ trình mật độ hóa l| kết quả của việc sắp xếp lại c{c hạt v| 
vận chuyển vật chất qua pha lỏng[12]. Vì vậy, tại th|nh phần 1,0LBO đạt được mật độ 
tương đối lớn nhất, góp phần tăng tính chất {p điện của mẫu. Tuy nhiên, trên mức 
nồng độ LBO tối ưu (1% khối lượng), qu{ trình mật độ hóa giảm do pha lỏng dư thừa 
hình th|nh từ hàm lượng bổ sung LBO cao l|m giảm mật độ gốm do sự ph{t triển của 
hạt v| lỗ rỗng[12]. Kết quả l|m giảm tính chất {p điện khi nồng độ LBO cao hơn 1% 
khối lượng. 
 Hình 8 biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số {p điện d33, d31 v| hệ số liên kết điện 
cơ kp, k31 theo nồng độ LBO. C{c hệ số {p điện v| hệ số liên kết điện cơ đạt gi{ trị lớn 
nhất ứng với mẫu 1,0LBO. 
TẠP CHÍ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ, Trường Đại học Khoa học, ĐH Huế Tập 16, Số 1 (2020) 
63 
Hình 8. Sự thay đổi của hệ số {p điện d33, d31 v| hệ số liên kết điện cơ kp, k31 theo nồng độ LBO 
Tính chất {p điện của hệ gốm BaTiO3 + 1 %kl LBO đạt giá trị lớn nhất v| tương 
đương với hệ gốm BaTiO3 thiêu kết ở nhiệt độ 1350 0C. Kết quả khảo sát về tính chất 
điện môi, sắt điện, {p điện của hệ gốm BaTiO3 + 1 %kl LBO khẳng định, chất chảy LBO 
đã giảm nhiệt độ thiêu kết của hệ gốm BaTiO3 về 1200 0C. Mẫu 1,0LBO có tính chất 
điện môi, sắt điện, {p điện cao hơn với mẫu biến tử thu. 
4. KẾT LUẬN 
 Hệ gốm BaTiO3 + x %kl LBO được chế tạo thành công bằng phương ph{p 
truyền thống. Đã giảm nhiệt độ thiêu kết từ 1350 0C xuống còn 1200 0C, nhưng c{c tính 
chất sắt điện, {p điện vẫn không thay đổi so với gốm BTT của biến tử thu. Kết quả 
khảo sát cho thấy tính chất điện môi tốt nhất tại mẫu 1,0LBO tương ứng với hằng số 
điện môi εm = 2497,85 và Tc = 98 0C. Hệ gốm có tính chất sắt điện, {p điện tốt : Pr = 8,96 
µC/cm2 và Ec = 6,59 kV/cm, kp = 0,29, k31 = 0,16, d33 = 185 (pC N). Trong khi đó, gốm BTT 
có Tc = 89oC, Pr = 7,51 µC/cm2 và Ec = 5,67 kV/cm, kp = 0,29, d33 = 172 (pC/N). Vật liệu 
BaTiO3 + 1 %kl LBO (1,0LBO) do chúng tôi chế tạo, hoàn toàn có thể thay thế cho các 
mẫu biến tử thu đã bị hư hỏng, không phục hồi được. 
LỜI CẢM ƠN 
Chúng tôi xin chân thành cảm ơn Đề tài nghiên cứu Khoa học và phát triển 
công nghệ Quốc gia ‚Nghiên cứu phát triển biến tử {p điện dùng để chế tạo các thiết bị 
siêu âm-thủy }m‛ mã số ĐTĐLCN.10 18 v| đề t|i ‚Khôi phục các thiết bi thủy }m‛ 
hợp tác giữa Khoa Vật lý và Viện Kỹ thuật Hải qu}n đã t|i trợ kinh phí để thực hiện 
nghiên cứu này. 
Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl LiBiO2 thay thế cho các biến tử  
64 
TÀI LIỆU THAM KHẢO 
[1] T. Hayashi, T. Inoue, Y. Nagashima, J. Tomizawa and Y. Akiyama (2001). Low-temperature 
sintering of PZT with LiBiO2 as a sintering aid, Ferroelectrics, vol. 258, pp. 53-60. 
[2] R. Mazumder and A. Sen (2008). ‘Ultra’-low-temperature sintering of PZT: A synergy of 
nano-powder synthesis and addition of a sintering aid, Journal of the European Ceramic 
Society, vol. 28, pp. 2731-2737. 
[3] T. Hayashi, T. Hasegawa and Y. Akiyama (2004). Enhancement of Piezoelectric Properties 
of Low-Temperature-Fabricated Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbZrO3-PbTiO3 Ceramics with LiBiO2 
Sintering Aid by Post-Annealing Process, Japanese Journal of Applied Physics, vol. 43, pp. 
6683-6688. 
[4] T. Hayashi, J. Tomizawa, T. Hasegawa and Y. Akiyama (2004). Low-temperature 
fabrication of Pb(Ni1/3Nb2/3)O3–Pb(Zr0.3Ti0.7)O3 ceramics with LiBiO2 as a sintering aid, 
Journal of the European Ceramic Society, vol. 24, pp. 1037-1039. 
[5] S. Zhang, R. Xia and T. R. Shrout (2006). Low temperature sintering and properties of 
piezoelectric ceramics PSNT-Mn with LiBiO2 addition, Materials Science and Engineering: B, 
vol. 129, pp. 131-134. 
[6] W. Zhang and R. E. Eitel (2011). Low-Temperature Sintering and Properties of 0.98PZT-
0.02SKN Ceramics with LiBiO2 and CuO Addition, Journal of the American Ceramic Society, 
vol. 94, pp. 3386-3390. 
[7] R.-h. Liang, W.-z. Zhang, M. Gao, L. Wang and X.-l. Dong (2013). Excellent electrostrictive 
properties of low temperature sintered PZT ceramics with high concentration LiBiO2 
sintering aid, Ceramics International, vol. 39, pp. 563-569. 
[8] J. Yi, S. Jiang, S. Liu, L. Zhang and J. He (2014). Effects of LiBiO2 addition on the 
microstructure and piezoelectric properties of CuO-doped PNN-PZT ceramics, Physica 
Status Solidi A, vol. 211, pp. 2552-2557. 
[9] S. R. Sangawar and B. Praveenkumar (2017). Structural and electrical properties of low 
temperature sintered PZT ceramics, Ferroelectrics, vol. 517, pp. 66-74. 
[10] A. Patro (2010). "Dielectric Properties of Low-Temperature Sintered 0.5Ba (Zr0.2Ti0.8)O3 – 
0.5(Ba0.7Ca0.3)TiO3 Ceramics", Bachelor of Technology Ceramic Engineering, National 
Institute of Technology Rourkela, Odisha-India. 
[11] M. JIANG, M. DENG, Z. YANG and Z. FU (2012). Structure and piezoelectric properties of 
(1–x)K0.5Na0.5NbO3–xLiBiO3 lead-free piezoelectric ceramics, Transactions of Nonferrous 
Metals Society of China, vol. 22, pp. s133-s137. 
[12] G. K. Sahoo (2015). "Synthesis and Characterization of Zr and Ca modified BaTiO3 
Ferroelectric Ceramics", Doctor of Philosophy, Ceramic Engineering, National Institute of 
Technology Rourkela, Odisha, India. 
TẠP CHÍ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ, Trường Đại học Khoa học, ĐH Huế Tập 16, Số 1 (2020) 
65 
 FABRICATION AND STUDY ON THE PROPERTIES OF BaTiO3 + x% wt LiBiO2 
PIEZOELECTRIC CERAMICS TO REPLACE FOR PIEZOELECTRIC 
TRANSDUCERS IN THE VGS-3 DIPPING SONAR SYSTEM 
Do Viet On*, Vo Thanh Tung, Truong Van Chuong 
University of Sciences, Hue University 
*Email: dovietonphysic@mail.com 
ABSTRACT 
VGS-3 dipping sonar system is composed of 24 piezoelectric transducer bars based 
on BaTiO3 ceramic (BT), which are paired in parallel. To improve the dielectric, 
ferroelectric, piezoelectric properties, and enhance some physical properties of 
BTO ceramic, BaTiO3 + x% wt LiBiO2 (BT-xLBO) material has been researched, 
fabricated and used to replace the piezoelectric transducer in the sonar system. BT-
xLBO ceramics were prepared at sintering temperature of 1200 0C by a 
conventional sintering method. The effects of LBO content (x) on density and 
electrical properties were investigated. BT-1.0LBO ceramic system exhibited the 
best dielectric and piezoelectric properties with electromechanical coupling 
coefficients kp = 0.29, k31 = 0.16, a piezoelectric constant d33 = 185 (pC/N) and Curie 
temperature Tc = 98 0C. With good electrical properties, BT-1.0LBO is a promising 
material used to fabricate for new piezoelectric transducers and replacement for 
damaged piezoelectric transducers in sonar devices. 
Keyword: Piezoelectric transducer, BaTiO3 piezoelectric ceramic, LBO addition. 
Chế tạo và nghiên cứu tính chất của gốm áp điện BaTiO3 + x %kl LiBiO2 thay thế cho các biến tử  
66 
Đỗ Viết Ơn sinh ngày 10/11/1989 tại Thừa Thiên Huế. Năm 2012, ông tốt 
nghiệp cử nh}n ng|nh Sư phạm Vật lý tại Trường Đại học Sư phạm, Đại 
học Huế. Năm 2015, ông tốt nghiệp thạc sĩ chuyên ng|nh Vật lý Chất rắn 
tại trường Đại học Khoa học, Đại học Huế. Từ năm 2016, ông l| nghiên 
cứu sinh tiến sỹ chuyên ngành Vật lý Chất rắn tại Trường Đại học Khoa 
học, Đại học Huế. 
 n ng i n ứu: Vật liệu {p điện, vật liệu nano<. 
Võ Thanh Tùng sinh ngày 17/07/1979 tại Quảng Bình. Năm 2001, ông tốt 
nghiệp cử nhân ngành Vật lý Chất rắn tại Trường Đại học Tổng hợp Huế. 
Năm 2004, ông tốt nghiệp thạc sĩ chuyên ng|nh Vật lý Chất rắn. Năm 
2009, ông tốt nghiệp tiến sĩ chuyên ng|nh Vật lý Chất rắn tại Belarus. 
Năm 2015, ông được phong hàm PGS và hiện nay là Hiệu trưởng Trường 
Đại học Khoa học, Đại học Huế. 
 n c nghiên cứu: Vật liệu {p điện, kỹ thuật siêu âm, mô phỏng lý 
thuyết, kỹ thuật vi xử lý và ứng dụng, xử lý tín hiệu số< 
Trương Văn Chương sinh ngày 23/10/1956 tại Thừa Thiên Huế. Năm 
1978, ông tốt nghiệp cử nhân ngành Vật lý lý thuyết tại Trường Đại học 
Tổng hợp Hà Nội. Năm 2002, ông tốt nghiệp tiến sĩ chuyên ng|nh Khoa 
học vật liệu tại Viện khoa học vật liệu - Viện hàn lâm khoa học và công 
nghệ Việt nam. Từ năm 1978 đến nay, ông là giảng viên tại Trường Đại 
học Khoa học, Đại học Huế. 
 n ng i n ứu: gốm {p điện, thủy âm, vật liệu nano...